Published December 5, 2022 | Version v1
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Einzelpartikel-Elektrochemie belegt die dynamische Transformation von Cu2O und Co3O4 während der Tandemkatalyse zur Umwandlung von NO3- in NH3

  • 1. Analytical Chemistry – Center for Electrochemical Sciences (CES); Faculty of Chemistry and Biochemistry, Ruhr University Bochum Universitätsstr. 150, 44780 Bochum, Deutschland
  • 2. Inorganic Chemistry, Faculty of Chemistry and Center for Nanointegration Duisburg-Essen (Cenide), University of Duisburg-Essen Universitätsstr. 7, 45141 Essen, Deutschland

Description

Die elektrochemische Umwandlung von Nitrat in Ammoniak ist ein wichtiger und nachhaltiger Ansatz zur Wiederherstellung des weltweit gestörten Stickstoffkreislaufs. Die rationale Entwicklung von Katalysatoren für die Nitratreduktionsreaktion (NO3RR) auf der Grundlage eines detaillierten Verständnisses des Reaktionsmechanismus ist von großer Bedeutung. Wir berichten über einen Cu2O+Co3O4-Tandemkatalysator, der die NH3-Produktionsrate im Vergleich zu Co3O4 um das ~2.7-fache und im Vergleich zu Cu2O um das ~7.5- fache steigert. Am wichtigsten ist jedoch, dass wir einzelne würfelförmige Cu2O- und Co3O4-Nanopartikel einzeln und zusammen auf Kohlenstoff-Nanoelektroden platzieren, was einen Einblick in den Mechanismus der Tandemkatalyse ermöglicht. Die Struktur- und Phasenentwicklung der einzelnen Cu2O+Co3O4-Nanowürfel während der NO3RR wird mit Hilfe der Transmissionselektronenmikroskopie an identischer Stelle belegt. Die Kombination von Einzelpartikel-Elektrochemie mit präziser Nanopositionierung wirft ein direktes Licht auf die dynamische Umwandlung einzelner Katalysatorpartikel während der Tandemkatalyse.

Notes

Das Projket wurde finanziell unterstützt vom European Research Council (ERC) im Rahmen des European Union's Horizon 2020 research and innovation program (CasCat [833408]) und von der Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG, German Research Foundation) im Rahmen der Deutschen Exzellenzstrategie – EXC 2033–390677874 – RESOLV. J. Z. bedankt sich für die finanzielle Unterstützung durch ein Chinese Scholarship Council (CSC) Doktorandenstipendium. Diese Arbeit wurde weiterhin unterstützt durch das vom Ministerium für Bildung und Forschung der Bundesrepublik Deutschland (BMBF) geförderten "Center for Solvation Science ZEMOS" und durch das Ministerium für Kultur und orschung des Landes Nordrhein-Westfalen. Die Autoren danken Martin Trautmann für die Durchführung der ICP-MS essungen. Open Access Veröffentlichung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL.

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Funding

CASCAT – Catalytic cascade reactions. From fundamentals of nanozymes to applications based on gas-diffusion electrodes 833408
European Commission