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Gaschromatische Tritiumanreicherung, Trennung der Wasserstoffisotope bei Adsorption

Jähne, Bernd


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    <subfield code="a">&lt;p&gt;Die vorliegende Arbeit untersucht die M&amp;ouml;glichkeiten gaschromatographischer Anreicherung von Tritium zur Messung von Low-Level-Proben. Es konnte ein tr&amp;auml;gergasfreies Verfahren entwickelt werden, das aus einer Kombination von Frontalanalyse und Verdr&amp;auml;ngungsentwicklung besteht. Es ist einfach zu handhaben, aber genauso effektiv wie kompliziertere bisherige Verfahren mit Tr&amp;auml;gergas (Kapitel 2). Verbesserungen im Kolonnenbau machen gr&amp;ouml;&amp;szlig;ere Anreicherungsfaktoren m&amp;ouml;glich. Durch eine optimalere Wahl der Adsorber und den &amp;Uuml;bergang zu tieferen Temperaturen (63,2&amp;deg;K, Sieden von fl&amp;uuml;ssigem Stickstoff unter vermindertem Druck) l&amp;auml;&amp;szlig;t sich die vierfache Menge an Wasserstoff im gleichen Volumen anreichern wie mit den bisherigen gaschromatographischenVerfahren. Das gaschromatographische Verfahren ist gegen&amp;uuml;ber dem Trennrohr schneller und platzsparender: eine 20 Nl Wasserstoffprobe l&amp;auml;&amp;szlig;t sich in weniger als 2 Stunden in einer 0,3 1 Kolonne bei 63,2&amp;deg;K auf 1,3 Nl mit mehr als 99,0% Tritiumausbeute einengen. Auch gr&amp;ouml;&amp;szlig;ere Mengen H2 lassen sich verarbeiten, soda&amp;szlig; der bisherige Anreicherungsweg f&amp;uuml;r Low-Level-Tritiumproben weiter vereinfacht werden kann (Kapitel 7). Breiten Raum nehmen grundlegende Untersuchungen ein, die erst eine optimale Parameterwahl erm&amp;ouml;glicht haben. Im Kapitel 4 werden Grundlagen der Adsorption beschrieben und die Adsorber auf ihre Adsorptionskapazit&amp;auml;ten verglichen, die Theorie der Adsorption selbst findet sich in Anhang A2, die Me&amp;szlig;verfahren in Anhang A1. Die Untersuchung der Trennfaktoren der Adsorption ist Gegenstand von Kapitel 5. Da f&amp;uuml;r HT geeignete Trennfaktoren in der Literatur fehlen, wurden sowohl eigene Messungen unternommen, als auch versucht mit 3 Adsorptionsmodellen die Beziehung der Trennfaktoren untereinander (logarithmische Verh&amp;auml;ltnisse, Bigeleisenfaktoren) theoretisch zu berechnen (Kapitel 5, Anhang A3). Dabei ergab sich, da&amp;szlig; Isotopentrennfaktoren einschlie&amp;szlig;lich der Ortho-Para-Trennung (Kapitel 3) ein geeignetes Mittel sind, zwischen verschiedenen Vorstellungen &amp;uuml;ber die Adsorption zu unterscheiden, was mit Isothermenmessungen nur schwer m&amp;ouml;glich ist (Anhang A2). Das Modell einer mobilen Adsorption der H -Molek&amp;uuml;le mit einer weitgehenden St&amp;ouml;rung der Rotation in einer Ebene senkrecht zur Oberfl&amp;auml;che entspricht den Messergebnissen am besten.&lt;/p&gt;</subfield>
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