Louis Hillier reste très connu en Belgique pour avoir composé en 1901, Le Chant des Wallons, choisi en 1998 comme hymne officiel de la Wallonie, sur des paroles de Théophile Bovy, père de la comédienne Berthe Bovy.
Il compose entre la fin de la Première Guerre mondiale et la fin des années 1920 une série de pièces représentées d'abord en Belgique, puis au théâtre des Belges de Paris, le théâtre Albert 1er, dirigé par son librettiste attitré Yoris d'Hanswick. Juste après la guerre, il est chef d'orchestre au Casino de Paris.